Efficient catalysts for oxidative coupling of methane
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 1992
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: ORHAN ALTIN
Danışman: IŞIK ÖNAL
Özet:öz METAN' IN OKSİDASYONU İÇİN UYGUN KATALİZÖRLER ALTIN, Orhan Yüksek Lisans Tezi, Kimya Mühendisliği Tez Yöneticisi : Assoc. Prof.Dr. Işık önal Yardımcı Tez Yöneticisi : Prof. Dr. Timur Doğu Şubat, 1992, 189 sayfa Endüstriyel etilen üretimi yakın gelecekte metan' m katalik oksidasyonu ile mümkün olabilecektir. Bu çalışmanın amacı, metanın düşük sıcaklıklarda katalik oksidasyon yolu ile etan ve etilene (C2+) dönüşmesi için uygun katalizör araştırılmasıdır. Deneysel çalışmalar dört değişik katalizör gurubuyla yapılmıştır. Bunlar: saf oksitler, dolgulu oksitler, spineller ve perovskitlerdir. Bütün çalışmalarda katalizörler toz halinde kuvartz reaktöre yerleştirilmiştir. Metan ve oksijenle birlikte, helyum taşıyıcı ve kon santrasyon düşürücü olarak sisteme verilmiştir. Deneyler 873 K'den yüksek sıcaklıkta ve 101.3 kPa'da yapılmıştır. Katalizörlerin test edilmesi iki parçaya ayrılabilir; a) en aktif ve seçici katalizörün bulunması için ön çalışma, b) bulunan katalizör üzerinde kinetik çalışma yapılması. viiön çalışmalar sonucunda, Nb2Ü5 katalizörü, en aktif ve seçici olarak bulunmuştur. Dönüşüm ve seçicilik değerleri sırasıyla %15 ve %80'den daha yüksektir. Daha sonra bu katalizöre %5 Dy katılmış ve dönüşüm ile seçicilik yüzdelerinin 20 ve 90 olduğu gözlenmiştir. Uygun katalizörü seçtikten sonra, bunun üzerinde kinetik modelleme çalışması yapılmıştır. Kinetik modelleme için yapılan deneylerde sıcaklıklar sırasıyla 873, 923, 973 ve 1023 K, metanın kısmi basıncı 5 ile 25 ve metanla oksijen oranı 0.3 ile 100 arasında tutulmuştur. Bu deneyler sonucun da, C2+ seçiciliği ve etan ile etilen oranının reaksiyon sıcaklığı ile birlikte arttığı gözlenmiştir. Metanın oksi jene olan oranı artarken C£+ seçiciliği de artmaktadır. Bu katalizörde 140 saat sonunda gözle görülebilir bir aktivite düşmesi olmamıştır. Yüzde 5 Dy dolgulu Nb2C>5 katalizörün özellikleri, literatürdeki en aktif katalizör ile mukayese edilebilecek niteliktedir. Reaksiyon sıcaklığnın 923 K ve metan ile oksijen oranının 0.3 olduğu zamanda %40.1 dönüşüm oranı ve %25 C2+ verimi elde edilmiştir. Kinetik modellemede üst kuvvetler ve Langmuir adsorblanması yöntemleri kullanılmıştır ve hız denkleminde metanın üssünün etkisinin 0.94 ve oksijenin ise 0.54 kuvve tinde olduğu bulunmuştur. Her iki model yöntemiyle bulunan aktivasyon enerjileri sırasıyla 425 ve 207 kJ/mol' dür. Denenen bütün katalizörlerin fiziksel analizleri X-Ray viiive BET yüzey alan cihazları ile yapılmıştır. Anahtar Kelimeler : Metanın oksidasyonu, etilen üretimi, metan aktivasyonu, seçici katalizörler. Bilim Kodu : 603.02.01 ıx