Hydrogen generation from conventional fuels over mesoporous mixed oxide catalysts under time interrupted reaction conditions

---

Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Mühendislik Fakültesi, Kimya Mühendisliği Bölümü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2011

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: MUKADDES CAN

Danışman: DENİZ ÜNER

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu çalışmada Co ve Pb içeren mezo gözenekli katalizörlerin metan kısmi oksidasyon reaksiyonundaki aktiviteleri incelenmiştir. Sol-gel, emdirmeli yükleme ve post grafting yöntemleri kullanılarak farklı yüzdelerde Co ve/veya Pb içeren mezo gözenekli SBA-15 katalizörleri sentezlenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin karakterizasyonu XRD, BET, FTIR, TEM, Raman karakterizasyon metotları kullanılarak yapılmıştır. Bu çalışma kapsamında ayrıca gaz faz metan oksidasyonunun modellemesi ve değişik gözenek boyutuna sahip mezo gözenekli malzemelerin sentezlenmesi çalışması da gerçekleştirilmiştir.Sol-gel metodu ile hazırlanan örneklerin XRD analizi cobaltın Co3O4 formunda, kurşunun ise PbO formunda olduğunu göstermiştir. Kobalt yüklü örneklerin BET analizi örneklerin yüzey alanının 479,5-640,1 m2/g aralığında olduğunu göstermiştir. Ancak Pb yüklü örneklerde yüzey alanı yükleme miktarının artışı ile birlikte 4.63 m2/g değerine kadar düşmüştür. XRD ve BET sonuçlarına göre hem kobalt hem de kurşun içeren örneklerin düzenli yapısının tamamen kaybolduğu gözlenmiştir.Islaklık başlangıcı ile emdirme ve post grafting yöntemi ile hazırlanan örneklerin karakterizasyonu ise BET, TEM, Raman ve XPS analiz yöntemleri kullanılarak yapılmıştır. Hem BET hem de TEM sonuçlarına göre tüm örnekler düzenli mezogözenek yapısına sahiptir. TEM sonuçları ayrıca göstermiştir ki, ıslaklık başlangıcı ile emdirme yöntemi ile hazırlanan Co(5%) Pb(5%)-SBA-15 örneğinde büyük kobalt ve kurşun oksit kristalleri oluşmuştur. Raman analiz sonuçları cobaltın Co3O4 formunda olduğunu göstermiştir. XPS sonuçlarına göre tüm cobalt içeren örnekler Co3O4 ihtiva etmektedir.Metan kısmı oksidasyounu reaksiyonu sabit yatak reaktöründe 50-850°C sıcaklık aralığında atmosferik basınç altında yapılmıştır. Reaksiyon testi sonuçlarına göre, 0.5%Rh-Co-SBA-15 katalizör örneği en yüksek katalitik aktivite (82%) ve en yüksek H2 seçiciliğini göstermiştir. Değerli metal içermeyen örnekler daha düşük katalitik aktivite göstermiştir. Ancak kobalt içeren örneklere kurşun eklenmesi ile katalitik aktivite artmış ve H2 üretim sıcaklığı daha düşük sıcaklıklara kaymıştır.