DEVELOPMENT OF A NEW HETEROGENEOUS CATALYST FOR THE USE IN FENTON-LIKE PROCESS TOWARD THE REMOVAL OF PESTICIDES FROM WATER

---

Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Mühendislik Fakültesi, Çevre Mühendisliği Bölümü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2022

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: MOHSIN ALI

Asıl Danışman (Eş Danışmanlı Tezler İçin): Filiz Bengü Dilek

Eş Danışman: Bahar Ipek Torun

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Doğal zeolit mineral şabazitten (CHA) Fenton benzeri oksidasyon prosesinde kullanılmak üzere yeni bir heterojen katalizör geliştirmek temel amacıyla malathion (MLT) ve karbendazim (CBD) pestisitlerinin sudan uzaklaştırılması çalışılmıştır. Doğal CHA'nın fizikokimyasal özelliklerini iyileştirmek için NH4+-değişimi, buhar önişlemi (deluminasyon) ve asit/alkali önişlemi (desilikasyon) uygulanmıştır. Her bir ön-işlem sonrasında, CHA numuneleri, XRD, N2 adsorpsiyonu, UV-Vis, SEM-EDX, ICP ve NMR teknikleri ile karakterize edilerek yapısal iyileşmesi izlenmiştir. Buhar işlemi desilikasyona göre daha iyi sonuç vermis ve 675 oC ve 20 kPa uygulandığında CHA'nın mezogözenek hacmi 0.036 'den 0.070 cm3/g değerine çıkmıştır. Mezo gözenek hacmindeki bu artış, Fe-değişim uygulaması sonunda, Fe3+ konsantrasyonunun 0.24'ten 0.60 mmol Fe3+/g CHA'ya yükselmesini sağlamıştır. Pestisit oksidasyonu için ön işleme tabi tutulmuş ve Fe-değiştirilmiş CHA (Fe-CHA) kullanılmış ve H2O2, pH, katalizör dozu ve pestisit konsantrasyonunun etkisi Box-Behnken Tasarımı kullanılarak araştırılmıştır. Sonuçlar, Fenton benzeri oksidasyonun klasik Fenton'a kıyasla daha yüksek ve daha geniş bir pH aralığında (pH 3-7) çalışabileceğini ortaya koymutur. H2O2, Fe-CHA ve pH parametreleri sırasıyla 150 mg/L, 750 mg/L ve 5 olarak ayarlandığında en yüksek MLT ve CBD giderim verimleri sırasıyla %81 ve %88 olarak elde edilmiştir. Ek olarak, Fe-CHA'nın performansı, ticari olarak temin edilebilen sentetik zeolitler, Fe-USY ve Fe-ZSM-5, ile karşılaştırılmıştır. Pestisit giderme mekanizmasını anlamak için oksidasyon ve adsorpsiyon kinetik çalışmaları yapılmıştır. Yeniden kullanılabilirlik çalışması, Fe-CHA'nın rejenerasyondan sonra birkaç kez (en az beş kez) kullanılabileceğini ve çamur üretiminin klasik Fenton'dan 25-40 kez daha düşük olduğunu göstermiştir. Su matrisinin MLT ve CBD giderimi üzerindeki etkisi de araştırılmıştır. Her iki pestisit için metabolit tanımlanmasına yönelik yan-ürün analizi yapılmıştır. Her ne kadar CBD için yan-ürün tespiti yapılamamışsa da, MLT degradasyon yan-ürünleri malaoxon, desmethyl malaoxon and diethyl malate olarak tespit edilmiştir. Buna göre, MLT için olası bir degradasyon rotası önerilmiştir.