Acid-modified&nickel exchanged mordenite for gas-phase hydrodechlorination of trichloroethylene
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Mühendislik Fakültesi, Kimya Mühendisliği Bölümü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2023
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: ENES AKYILDIZ
Asıl Danışman (Eş Danışmanlı Tezler İçin): Gökhan Çelik
Eş Danışman: Bahar İpek Torun
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Halojenli içeren hidrokarbonların endüstride sık kullanımları yer altı sularında bu tip hidrokarbonların konsantrasyonlarının artmalarına neden olmaktadır. Bu bileşiklerin toksik yapıları nedeniyle insan sağlığı ve çevreye etkileri büyüyen bir sorun haline gelmektedir. Trikloretilen (TCE), yeraltı sularında sıklıkla gözlenen halojenli bileşiklerden biridir. Farklı su arıtma yöntemleri arasında katalitik hidrodeklorinasyon (HDC), klorlu hidrokarbonun kimyasal olarak ayrıştırılıp temizlenmesinde etkili bir yaklaşımdır. Katalitik HDC reaksiyonu klorlu hidrokarbonların hidrojen ile metal bir katalizör yüzeyinde etkileşimi ile gerçekleştiği ve hidrojen klorür (HCl) ve klorür içermeyen hidrokarbonlar oluşturduğu eliminasyona dayalı bir yöntemdir. HDC hem sıvı hem de haz fazında uygulanabilen bir reaksiyondur. İki fazında kendine özgü uygulama alanları, mekanizmaları ve problemleri olabilmektedir. Örneğin sıvı faz uygulamalarında yeraltı sularının matriks etkisinden dolayı kataliz deaktivasyonu karşılaşılan farklı problemlerden biridir. yeraltı sularında HDC için farklı metal kombinasyonları ve destekleri üzerine çok sayıda çalışma, olumlu katalitik performans göstermektedir. Ancak (i) aktif bölgelerde geri dönüşümsüz olarak yüzeye tutunan ve dolayısyla deaktivasyona neden olan reaksiyon ürünü HCI nedeniyle katalizör inhibisyonu, (ii) aktif bölgelerde karbonlu türlerin oluşumu bu reaksiyonalarda karşılaşılan ana dezanvantajlardır. Katalitik HDC yönteminin endüstride eliminasyona dayalı bir teknik olarak kallanılabilmesi için bu dezavantajların ele alınması ve iyileştirilmesi gerekmektedir. Bu çalışmada, zeolit destek malzemesinin katalizör asitliğinin deaktivasyona ve kataliz performansına etkisi dealümine mordenitler (MOR) ile test edilmiştir. Dealüminasyon derecesi diğer bir deyişle konsantrasyonu, katalizör desteğinin asidik özelliklerini doğrudan etkilediğinden, 6 M ve 13 M nitrik asit (HNO3) konsantrasyonları ile alüminasyon gerçekleştirilmiş ve bir numune, alüminasyon yapılmadan referans olarak bırakılmıştır. HMOR, 6MHMOR ve 13MHMOR'un Si/Al oranları sırasıyla 10, 58 ve 101'dir. MOR numunelerine nikel yüklemesi iyon değişimi ile yapılmıştır. Fiziksel adsorpsiyon ve kristalografik analizler, 3 farklı asit katalizörün şiddetli dealüminasyondan sonra yapısal (gözeneksel) ve kristal özellikleri açısından kararlı kaldığını göstermiştir. Elemental analiz ayrıca nikel yüklemelerinin miktarının her üç katalizör için de benzer olduğunu gösterd. Dealüminasyonlu MOR'lar üzerinde adsorbe edilmiş piridin DRIFTS'leri, dealüminasyonda artan asit yoğunluğuna göre güçlü asit bölgelerinin sayısının azaldığını görüldü. Üç katalizörün aktivite sonuçları, katalizör destek malzemesinin asitliğinin modifiye edilmesi HDC performansı üzerinde dikkate değer bir etkiye sahip olduğunu gösterdi. Dönüşüm kaybı yüzdesi açısından ve en yüksek dönüşüm yüzdesi dikkate alındığında Ni-6MHMOR 3 farklı katalizör arasında en iyi performansı gösterdi. Deaktivasyona sebep olan karbon oluşumu ve Cl- adsorpsiyonu gibi etkenler reaksiyon sonrası analizler ile incelendiğinde ise asiliği değiştirilmemiş Ni-HMOR numunesi en çok karbon oluşumuna ve Cl- tutunumuna sahip olan numune olarak gözlemlendi.