CO2 HYDROGENATION TO METHANOL OVER SUPPORTED COPPER AND GALLIUM BASED CATALYSTS AT THE ATMOSPHERIC PRESSURE
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2022
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: SEZER OSMANAĞA
Asıl Danışman (Eş Danışmanlı Tezler İçin): Bahar İpek Torun
Eş Danışman: Işık Önal
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Atmosferdeki CO2 konsantrasyonunun sürekli artması, küresel ısınmaya etkisi nedeniyle çevreyi olumsuz etkilemektedir. Bu nedenle, CO2'den yararlanmak için mevcut CO2 değerleme tekniklerinin ilerletilmesi gerekmektedir. Olası bir teknik, CO2'nin metanol ve DME'e hidrojenasyonudur. CO2'nin metanole hidrojenlenmesi yaklaşık bir asırdır endüstride kullanılmaktadır. Fakat, reaksiyon stokiyometrisinin getirdiği termodinamik kısıtlama nedeniyle, yüksek verim elde etmek için yaklaşık 50-100 bar'lık yüksek basınçlarda çalışılmaktadır. Yüksek basınç sağlamanın yüksek maliyeti nedeniyle işlemin düşük basınçlarda çalıştırılması istenmektedir. Ayrıca, bir katı asit katalizörü aracılığıyla metanolün dimetil etere (DME) dehidre edilmesinin, yan ürün CO oluşumunu baskılayarak methanol ve DME seçiciliğini iyileştirdiği bilinmektedir. Hem metanol hem de DME üretimini gerçekleştirebilen katalizörler, zeolitler veya γ-Al2O3 gibi katı asit katalizörleri üzerinde desteklenen Cu katalizörleri gibi, iki işlevli katalizörlerdir. Bu çalışmada, CO2'nin metanole hidrojenasyonu, Cu bazlı katalizörler kullanılarak atmosfer basıncında gerçekleştirilmiştir. Katalizör olarak farklı konsantrasyonlara sahip Ga, Ho ve La dahil olmak üzere farklı promotörler, γ-Al2O3, H+-ZSM5 ve CeO2 dahil olmak üzere farklı destekler üzerinde kullanılmıştır. Sonuçlar, Cu içeren ve ağırlıkça %5 Ga ile desteklenen γ-Al2O3 katalizörünün (10Cu-5Ga/γ-Al2O3) en yüksek kombine metanol ve DME aktivitesine, sırasıyla 52,5 ve 96,5 µmol gcat-1 h 1 oluşum hızları, ve toplam %20,5 seçiciliğe sahip olduğunu göstermiştir. Bu sonuçlar, optimize edilmiş reaksiyon koşullarında: 220 ℃ sıcaklıkta, 9H2/1CO2 besleme oranında ve 25.000 h-1 gaz saatlik boşluk hızında (GHSV) elde edilmiştir.