Determination of rate processes and parameters for hydrogen adsorption on silica supported ruthenium catalysts
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Mühendislik Fakültesi, Kimya Mühendisliği Bölümü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 1999
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: AYŞE İLDEŞ
Eş Danışman: TİMUR DOĞU, DENİZ ÜNER
Özet:öz SİLİKA DESTEKLİ RUTHENYUM KATALİZÖR ÜZERİNDE HİDROJENİN ADSORPLANMA HIZ PROSEZİNİN VE PARAMETRELERİNİN BULUNMASI İldes, Ayşe Yüksek Lisans Tezi, Kimya Mühendisliği Tez Yöneticisi: Assoc. Prof. Dr. Deniz Üner Ortak Tez Yöneticisi: Prof. Dr. Timur Doğu Eylül 1999, 96 sayfa Günümüzde enerji kaynağı olan petrol ve kömür rezervleri zamanla azalmaktadır. Bu nedenle araştırmacılar yeni kaynaklar aramaya yönelmektedir. 1920lerde keşfedilen Fischer-Tropsch sentezi buna bir örnektir. Fischer-Tropsch sentezi (FTS) reaksiyonu sonucunda karbon monoksit ve hidrojen gazlan karışımdan kobalt, demir, rutheniyum katalizörleri kullanılarak değişik zincir uzunluklarında doymuş ve doymamış hidrokarbonlar üretilir. Ruthenyum katalizörlere alkali metal ilavesinin olefin/parafin oranım, zincir uzama olasılığım, karbonmonoksit tüketimim arttırdığı metan oluşumunu ve toplam reaksiyon hızını düşürdüğü bilinmektedir. Alkali katkı maddelerinin hidrojen adsorplanma-desorplanma kinetiğinde düşüşe yol açtığı lH NMR speektroskopisi kullanılarak gösterilmiştir (Üner et al.1997). Benzeri bir etkiyi gözleyebilmek için hidrojen adsorplanması kesikli ve sürekli sistemlerde çalışılmıştır. Kesikli sistemde yapılan deneylerde, vakum ortamında temiz katalizör yüzeyine hidrojen vurulan gönderilip basmcm zamanla değişimi kaydedilmiştir. Sodyum ilaveli ve ilavesiz katalizörler kullanılarak hidrojenin adsorplanma izotermleri bulunmuştur. Bu sonuçlan analiz edebilmek için kesikli sistemde sıfımcı ve birinci moment ifadeleri türetilmiş, bunların yardımı ile denge ve hız sabitleri ve difüzyon katsayısı hesaplanmıştır. Tüm bunlar sonucunda prosezin difüzyon kontrollü olduğu açığa çıkmıştır. Sürekli sistemde yapılan deneylerde, eylemsiz bir gaz akısı üzerine gönderilen hidrojen vurusunun reaktör çıkışında tepkisi ölçülür. Bu tepkinin sıfımcı ve birinci moment denklemlerinden adsorplanma ve hız parametreleri elde edilmiştir. Yapılan deneyler, Ru/Si02 katalizör üzerinde hidrojen adsorplanmasım ölçmek için bu sistemin uygun olmadığım göstermiştir. Çünkü adsorplanma davranışı net olarak tespit edilememiştir. Düşük aktivasyon enerjisi bulunması sonucunda sürekli sistem difüzyon kontrollü modellenmesine rağmen uygun olmayan integrator verisi sebebiyle ikinci merkezcil momentten difüzyon katsayısı bulunamamıştır. Anahtar kelimeler; Hidrojen adsorplanması, alkali katkı maddeleri, Fischer- Tropsch sentezi, vuru-tepki tekniği VI