CO oxidation on alumina supported Pd-Pt mono and bi-metallic catalysts: Temperature hysteresis
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Mühendislik Fakültesi, Kimya Mühendisliği Bölümü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2002
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: SARP KAYA
Danışman: DENİZ ÜNER
Özet:ÖZ CO'İN ALUMINA DESTEKLİ TEKLİ VE İKİLİ Pd - Pt KATALİZÖRLERİ ÜZERİNDE OXIDASYONU: SICAKLIK HİSTEREZİS OLAYI Kaya, Sarp Y. L., Kimya Mühendisliği Bölümü Tez yöneticisi: Doç. Dr. Deniz Üner Ağustos 2002, 134 sayfa Y-AI2O3 destekli tekli ve ikili paladyum-platin katalizörleri (Pd:Pt atomik oranlan: 1:3, 1:1, 3:1) kullanılan paladyum tuzlarına bağlı olarak peşpeşe ve ortak ıslaklık başlangıcı metotları ile hazırlandı. Kalsinasyon aşamasından sonra kalan klor iyonları sıcak su ile yıkanarak temizlendi. 0 ile 600 Torr basınç aralığında çıkartılan hidrojen adsopsiyon izotermleri ile Pd/Al203 katalizörü üzerinde literatür ile uyumlu üç adsorpsiyon basamağı gösterildi. Bu adsorpsiyon basamakları öteki tekli (Pt) ve ikili katalizörler üzerinde gözlenmedi. Katalizörlerin performans testleri CO, 02 ve N2'den oluşan sentetik gaz karışımı ile 373-523 K sıcaklık aralığında yapıldı. Bu reaksiyon koşullan altında tekli paladyum katalizörü tekli platin katalizöründen daha iyi bir performans gösterdi. Ortak ıslaklık başlangıcı metodu ile hazırlanan ikili katalizörlerin tekli paladyum gibi davranış göstermesi paladyum metalinin yüzeye ayrılması olayını doğrular bir davranış olarak algılandı. Soğuma modu deneylerinde peşpeşe ıslaklık başlangıcı metodu ile hazırlanan grupta bulunan Pd-Pt (3:1) katalizörü ortak ıslaklık başlangıcı metodu ile hazırlanan grupta bulunan Pd-Pt (1:1) katalizörü sinerjistik aktivite gösterdi. Buna ek olarak, klor iyonlarının arındırılması ortak ıslaklık başlangıcı metodu ile hazırlanan gruptaki katalizörler üzerinde gerçekleşen tepkime sıcaklığında yaklaşık 20 K'lik bir azalmaya neden olmuştur.Tepkime deneyleri birbirini takip eden ısıtma-soğutma döngüleri altında yapıldı. Tüm katalizörlerde sıcaklık histerezis davranışı gözlendi. Bu olay katalizör üzerinde CO ada oluşumuna ve ekzotermik tepkime nedeniyle katalizörlerin lokal olarak sıcaklığının aşın yükselmesine bağlandı. Düşük sıcaklıklarda yapılan izotermal deneyler sonucunca tepkimenin Langmuir-Hinshelwood tepkime mekanizmasını takip ettiği ve tepkime hızının CO kısmi basıncına negatif mertebeden O2 kısmi basıncına ise pozitif mertebeden bağlı olduğu gösterildi. Anahtar kelimeler: CO oksidasyonu, ikili katalizörler, paladyum, platin, yüzeyden ayrılma, tepkime histerezisi.