DIRECT CONVERSION OF METHANE TO METHANOL OVER IRON-EXCHANGED ZEOLITES
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2022
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: İKLİM GÖKÇE
Danışman: Bahar İpek Torun
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Metan, doğalgazın birincil bileşenidir ve artan kaya gazı üretime ile metan bolluğu artmaktadır. Çıkarılan metan sahada, çok kullanışlı ve birçok kimyasal için önemli bir hammadde olan metanol gibi daha değerli, sıvı ürünlere dönüştürülmelidir. Metanın metanole dolaylı ve yüksek enerji gerektiren endüstriyel dönüşümünden farklı olarak, daha ılıman koşullarda metanın doğrudan metanole dönüştürülmesi için alternatif yollar aranır. Demir yüklü zeolitler, metanın metanole daha hafif koşullarda katalitik dönüşümü için umut verici katalizörlerdir ve daha fazla araştırılmalıdır. Bu çalışmada, MOR, SSZ-13 ve SSZ-39 gibi farklı yapılara sahip demir yüklü zeolitlerin metanın metanole katalitik dönüşümü araştırılmış ve büyük gözenekli bir zeolit olan MOR, en yüksek metanol oluşumu hızı ve seçiciliği göstermiştir. Öte yandan, küçük gözenekli zeolitler (SSZ-13 ve SSZ-39), kok oluşumu nedeniyle hızlı bir şekilde deaktive olmuş ve mezopor ilavesi SSZ-39 için aktiviteyi iyileştirmiş olsa da, Fe-MesoMOR, Fe-MesoSSZ-39'dan daha iyi aktivite göstermiştir. Ayrıca, Fe-MOR üzerinde demir miktarının metanol seçiciliği araştırılmıştır. MOR yapısına sahip zeolite mezogözenek ilavesi özellikle düşük su buharında, kısaltılmış difüzyon yolundan dolayı metanol seçiciliğini önemli ölçüde artırdı ve katalizör ömrünü uzattı. 300 °C ve %30 CH4, %10 N2O and %24 H2O olarak optimize edilmiş reaksiyon koşullarında Fe-MesoMOR, %47 seçicilik ile 330 μmol/g/h metanol üretti. Beslenen su buharının arttırılması, ikincil reaksiyonları baskılayarak ve yüzeyden metanol desorpsiyonunu teşvik ederek metanol seçiciliğini arttırdı ve metanol üretimini stabilize etti. Bu çalışmada optimize edilmiş koşullarda Fe-MesoMOR, literatürde en iyi performans gösteren Fe-FER ve en çok çalışılan Fe-ZSM-5 ile karşılaştırılmıştır. Fe-FER, 300, 320 ve 340 °C'deki bütün sıcaklıklarda metanol üretim hızı ve seçicilik açısından Fe-MesoMOR'a göre daha iyi performans göstermiştir. Fe-MesoMOR üzerinden elde edilen en yüksek metanol oluşum hızı, 958 μmol/g/h metanol ve %41 seçicilik ile 340 °C'dedir. Aktif sitelerin karakterizasyonu, 300 °C'de N2O ve CH4 ile işlem yapılmış Fe-zeolitlerin UV–Görünür Bölge spektrumları kullanılarak gerçekleştirilmiştir.