Effect of particle size on resistance to chloride for hydrodechlorination of trichloroethylene in water
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, KİMYA MÜHENDİSLİĞİ ANABİLİM DALI, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2022
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: SELİN KARAHAN
Danışman: GÖKHAN ÇELİK
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Yeraltı suyunun klorlu bileşiklerle kirlenmesi, insanlık için önemli bir çevresel tehlikedir, çünkü dünya çapında içme suyu talebi genellikle yeraltı sularından karşılanmaktadır. Klorlu kirleticiler, özellikle trikloretilen (TCE), endüstriyel uygulamalarda sık kullanılması nedeniyle çevreye salınmaktadır. Bu son derece toksik kimyasal, insan sağlığı ve çevre için ciddi bir tehdit oluşturmaktadır. Bu bakımdan yeraltı sularının TCE'den temizlenmesi büyük önem taşımaktadır. Katalitik hidrodeklorinasyon (HDC), klorlu bileşiklerle kirlenmiş suyun iyileştirilmesi için arzu edilen bir yaklaşımdır ve sudaki toksik klorlu bileşiklerin bir katalizör üzerinde hidrojen ile klorür içermeyen hidrokarbonlara dönüştürüldüğü eliminasyon bazlı katalitik iyileştirme tekniğidir. Şimdiye kadar yapılan çalışmalar, platin (Pt) ve paladyum (Pd) bazlı katalizörlerin, klorlu bileşiklerin HDC'si için yüksek katalitik aktivite gösterdiği sonucuna varmıştır. Bununla birlikte, HDC sırasında, katalizörün genel performansı esas olarak (i) reaktanların ve tepkime ortamının katalizör yüzeyinde adsorpsiyonundan, (ii) klorsuzlaştırma, hidrojenasyon ve hidrodeklorinasyon dahil olmak üzere eşzamanlı tepkimelerden ve (iii) kaçınılmaz tepkime ürünü HCl nedeniyle oluşan inhibisyondan etkilenir. HCl'nin aktif bölgelerden desorbe edilememesi, katalitik aktivitenin tamamen kaybına ve klorür zehirlenmesi ile geri dönüşümsüz katalizör deaktivasyonuna yol açar. Ancak bu etki, kataliz mühendisliği ile hafifletilebilir. Bu çalışmadaki amaç, sudaki TCE'nin HDC'si için Pt nanopartiküllerin (NP) partikül boyutunun klorür zehirlenmesine karşı direnç üzerindeki etkisini araştırmaktır. Partikül boyutunun katalitik aktivite üzerindeki etkisini inceleyen mevcut çalışmalar olmasına rağmen, HCl inhibisyonu ile ilgili çalışmalar azdır. Katalizörlerin parçacık boyutu dağılımına ince ayar yaparak, HDC katalizörlerinin inhibisyon sorunu aşılabilir. Çalışma, kolloidal sentez yöntemi ile üç farklı partikül boyutuna sahip Pt nanopartiküllerin (3.0, 5.8 ve 60.9 nm) sentezlenmesini, yarı kesikli reaktörde aktivite deneylerinin yapılmasını, karakterizasyon çalışmalarının yapılmasını ve kinetik ölçümlerin yapılmasını içermektedir. Sonuçlar, transmisyon elektron mikroskobu ile kanıtlandığı gibi Pt NP'lerin başarılı bir şekilde sentezlendiğini göstermektedir. 20 ppm başlangıç TCE konsantrasyonu için tüm deneylerde neredeyse %100 dönüşüm elde edildi. Beklendiği gibi, en hızlı reaksiyon kinetiği en küçük parçacık boyutunda gözlenmiştir. Partikül büyüklüğü 1 (küçük), 2 (orta) ve 3 (büyük) için reaksyion hız sabitleri sırasıyla 4.2 h-1, 1.3 h-1 ve 0.4 h-1 olarak bulunmuştur. Başlangıç katalitik döngü frekansı (TOF), kesikli reaktördeki başlangıç hızı ve Pt molar konsantrasyonuna dayalı olarak hesaplanmıştır. TOF verileri (0.077 (Partikül 1), 0.023 (Partikül 2) ve 0.007 (Partikül 3) mol TCE/(mol Pt.s)) partikül boyutunun artmasıyla azalmıştır. Klorür zehirlenmesine karşı en yüksek direnç de, en küçük parçacık boyutunda gözlenmiştir. Isı ve kütle transferi sınırlamaları da araştırılmıştır. Bu çalışma kapsamında gerçekleştirilen kinetik deneyler, atmosferik koşullarda sudaki TCE'nin HDC'sinde yer alan reaksiyonların yapı duyarlılığına dair bir fikir ortaya koymuştur.