Development of mesoporous ni-zeolites for carbon dioxide conversion to methane
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Orta Doğu Teknik Üniversitesi, Mühendislik Fakültesi, Kimya Mühendisliği Bölümü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2024
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: ASENA KIZIL
Danışman: Bahar Ipek Torun
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:CO2 metanasyonunda umut verici bir katalizör geliştirmek için çeşitli zeolit destekli (BEA, ZSM-5, US-Y, FER) Ni-katalizörler araştırılmıştır. Çalışma koşulları ve katalizör özellikleri optimize edildikten sonra, La2O3 ve CeO2 promotörleri içeren mezogözenekli zeolitler, La ve Ce ilaveli tek-kap yöntemiyle hazırlanan Ni/zeolitler ve farklı yük dengeleyici katyonlar (Na+, Li+, Mg2+, Ca2+) içeren amin ile fonksiyonlandırılmış nanoboyutlu ve mikroboyutlu zeolitler, CO2 metanasyonu için Ni-katalizör desteği olarak hazırlanmıştır. Hazırlanan örnekler XRD, ICP-OES, N2 fizisorpsiyonu, SEM, TEM, EDS, H2-TPR, CO2-TPD, TPSR, XPS ve Raman spektrumları ile karakterize edilmiştir. Katalitik aktivite testleri sabit yataklı bir reaktörde atmosferik basınçta, 12500 h-1 akış hızı altında (H2:CO2=4:1) ve 300−400 °C'de gerçekleştirilmiştir. Mezogözenek ilavesi, Ni nanoparçacıklarının kapsüllenmesi nedeniyle Ni sinterlenmesini önlemiştir. La2O3 ve CeO2 promotörleri, gelişmiş yüzey bazikliği, artan Ni dağılımı ve NiO indirgenebilirliği sayesinde mezogözenekli zeolitlerin düşük sıcaklık katalitik aktivitelerini geliştirmiştir. Katalizörlerin Si/Al molar oranı ve Ni0 nanoparçacık boyutu, katalitik aktivite üzerinde amin fonksiyonlu zeolitlerin parçacık boyutundan daha fazla etkiye sahip olmuştur. Ek olarak, Ca2+ katyonu içeren amin fonksiyonlu zeolit destekli Ni-katalizör, diğer yük dengeleyici katyon içeren zeolitlerden daha yüksek katalitik aktivite göstermiştir. Tüm katalizörler arasında Ni-CeO2/Na+-BEA, 300 °C'de %69 CH4 verimi ile en iyi performansı sergilemiş ve 30 saatlik stabilite testi boyunca Ni0 boyutunu korumuştur. Üstün performansı, optimum Ni0 boyutuna (8 nm), NiO'nun düşük sıcaklıkta indirgenebilirliğine ve nikel-promotör etkileşimleri sonucu oluşan Ni−O−Ce bölgelerine bağlanmıştır.